P-Al/NaX结构和酸碱性位调控对甲苯甲醇侧链烷基化性能影响

采用水热法原位合成了P-Al/NaX催化剂,然后通过浸渍NaOH对其进行酸碱性调控,并探究了它在甲苯甲醇侧链烷基化反应中的催化性能。结合X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、N₂吸附-脱附等表征及催化活性数据发现,原位负载P、Al后,合成的磷铝硅酸盐（Na₁₃Al₂₄Si₁₃P₁₁O₉₆·H₂O）结构展现出较好的甲苯甲醇侧链烷基催化活性;随着NaOH负载量的增加,乙苯和苯乙烯的选择性呈先上升后下降的趋势,当负载质量分数为9%的NaOH时,苯乙烯选择性为45.84%,乙苯和苯乙烯的收率之和达到63.08%。这可能是由于NaOH的负载有利于催化剂表面碱性的提高和酸性的降低,而高的强碱性位和弱酸性位数量有利于甲苯甲醇侧链烷基化反应的进行。     

氮掺杂碳纳米管担载CuCoCe对合成气制低碳醇的催化性能

以三聚氰胺为氮源,控制其与碳纳米管混合比例,经过高温焙烧得到不同氮含量的氮掺杂碳纳米管(xN-CNTs)载体;通过浸渍法制备x N-CNTs担载的CuCoCe催化剂,研究了氮掺杂对其催化合成气制低碳醇性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,分析催化剂结构特性,关联了构效关系。结果表明,氮的掺杂量会影响催化剂活性组分Cu的存在状态及分散情况,减少可还原Co物种的数量,降低催化剂表面酸强度及酸量,使得长链烃类的生成受到抑制,总醇选择性明显提高。分析认为,掺杂在碳管上N的形态分布及掺杂量是影响上述因素的关键。     

双配体CuFe@MOFs材料为前驱体的催化剂的组分调控对CO2加氢制C2+醇性能的影响

采用水热法制备了以对苯二甲酸和对氨基苯甲酸为配体的双配体Fe基MOFs材料(MIL-88B(Fe)),在浸渍一定量Cu物种后经氮气气氛焙烧得到活性组分均匀分散的CuFe基催化剂。通过改变2种配体的比例调控催化剂表面Fe活性物种的价态分布,并考察了其用于固定床反应器上CO_2加氢制C_(2+)醇的催化性能,结合X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H2-TPR)、N_2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)等表征结果发现,对苯二甲酸与对氨基苯甲酸物质的量之比为5∶2时,催化剂表面低价态铁原子占比为71.27%,催化剂展现最优的催化活性,CO_2转化率为8.80%,总醇选择性为31.52%,其中C_(2+)醇的物质的量分数达到94.70%。